【48812】雨后初霁科大在规划串联催化剂用于硝酸盐电复原合成氨研讨中获得新进展

  近来，雨后初霁科学技术大学曾杰教授和耿志刚教授研讨团队针对硝酸盐电复原合成氨反响，规划了一种串联催化剂，经过耦合铜单原子催化剂与四氧化三钴纳米片，调控硝酸盐电复原进程中中间体的吸附能，然后促进硝酸盐电复原合成氨进程。相关效果以“Efficient tandem electroreduction of nitrate into ammonia through coupling Cu single atoms with adjacent Co

  将废水中的硝酸盐（NO3-）经过电催化复原到氨（NH3）不仅是一种废水净化处理的有用办法，一起也是一种可继续合成氨极具远景的办法。但是，NO3-电复原进程中触及多种含氮中间体的吸赞同转化，吸附构型的多样性使得单一催化剂难以一起满意关于中间体的优化吸附。现在广泛报导的Cu基催化剂尽管有利于NO3-的吸附，但Cu基催化剂面对的核心问题之一在于亚硝酸盐（NO2-）的过度堆集，容易形成催化剂的失活，一起也不利于后续加氢过程的进行，约束了NH3产率的进一步进步。

  在本工作中，研讨人员将Co3O4纳米片均匀负载于Cu单原子催化剂外表（Co3O4/Cu1-N-C），电化学测验依据成果得出，Co3O4/Cu1-N-C在NO3-电复原反响中的产氨速率可达114.0 mgNH3h-1cm-2，比较于独自的Cu1-N-C和Co3O4纳米片别离进步了2.2倍和3.6倍。结合电化学原位拉曼和理论核算，Cu单原子位点促进了NO3-到NO2-的转化，而附近的Co3O4可增强对NO2-的吸附，然后促进了NO3-和NO2-的次序电复原，极大地进步了产氨速率。

  图1. Co3O4/Cu1-N-C的（a）球差校对HAADF-STEM图、（b）元素分布图和（c）Cu K边X射线吸收近边谱。催化剂（d）在NO3-电解液中的LSV曲线-电解液中的LSV曲线和（f）产氨速率。

  3O4/Cu1-N-C和（b）Cu1-N-C的电化学原位拉曼图。（c）吉布斯自由能图。